Sienna Miller mengawali karir sebagai selebritis diawali dari seorang foto model dan kemudian melebarkan sayap di panggung akting. Perannya sebagai Fiona Bickerton tokoh pendukung dalam serial drama televisi KEEN EDDIE (2003) membuat namanya dikenal luas, selain jalinan hubungannya dengan aktor terkenal Jude Law turut mendongkrak popularitasnya.

Menyusul kemudian sejumlah peran film layar lebar yang dijalaninya, di antaranya LAYER CAKE (2004), ALFIE (2004), CASANOVA (2005), FACTORY GIRL (2006) dan beberapa film yang tenggah dalam proses penyelesaian.

Meski pernah ditinggal selingkuh oleh Jude Law dengan seorang pengasuh anaknya (baby sitter), kisah cinta mereka tetap berjalan pisah-sambung dan akhirnya November 2006 resmi berpisah.

Dalam perjalanannya Sienna juga pernah menjalin hubungan dengan model David Neville dan juga dengan aktor Orlando Bloom (2001), meski kemudian berakhir dengan perpisahan.